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Nació en La Habana siendo su madre María Teresa Montalvo O´Farril y su padre Joaquín de Santa Cruz y Cárdenas, conde de Jaruco. Ella tenía 16 años y él 18. Se fueron a Europa siendo ella una niña de meses por lo que la dejaron al cuidado de su bisabuela materna Doña Luisa Chacón. Su infancia fue libre y sin una rígida educación, lo cual provocó escándalo de su abuela paterna, la Condesa viuda de Jaruco.

Cuando su padre regresó a Cuba en 1791 la envió interna al Convento de Santa Clara de Asís, de donde se escapó y vivió durante un tiempo con la marquesa de Castelflor. Finalmente partió con su padre para España donde bajo la vigilancia de su madre fue sometida a un estricto programa de enseñanza.

Llegó a Madrid en 1802 donde sus padres tenían un lugar preferente en la Corte de Carlos IV gracias a su tío materno, el general O´Farrill. El salón de su madre rivalizaba con salones como el de la Duquesa de Alba o el de la Duquesa de Benavente. A él acudían entre otros, Leandro Fernández de Moratín y Francisco de Goya, que durante un tiempo fue profesor de dibujo de la joven Santa Cruz y Montalvo.

Con la subida al trono de José Bonaparte muchos ilustrados aceptaron el cambio de dinastía y decidieron colaborar con los franceses, entre ellos su tío que fue nombrado ministro de Guerra. El salón de su madre se convirtió en el principal salón de la Corte madrileña, siendo un punto de encuentro de los afrancesados. Su madre, ya viuda, se convirtió en amante del rey lo que propició el matrimonio de Santa Cruz y Montalvo con Cristobal Merlin de Thionville, al que el rey nombró Conde de Merlín. Se casaron en 1810 y en 1813, cuando las tropas francesas dejaron España, huyó a París.

París y su éxito mundano y literario:

Allí pronto pasó a ser un personaje popular en la sociedad francesa y su salón era frecuentado por personas eminentes en ciencia, literatura y arte. Acogía también a la nueva oleada de refugiados de España, los liberales que huían del gobierno despótico de Fernando VII. Participó en varios conciertos para recaudar ayuda, comenzó recaudando para los griegos que luchaban por su independencia del Imperio Otomano, pero siguió haciéndolo con otras situaciones de emergencia teniendo en todos un gran éxito.2

Formó un círculo de influencias con algunos de los personajes más importantes de la época: Martínez de la Rosa y Salustiano Olózaga, los jefes políticos de los grandes partidos liberales españoles (moderados y progresistas); George Sand; Balzac, que le dedicó una de sus novelas; Chateaubriand, que en una carta a madame Recamier la llamó “ la más bella de las mujeres”; Chopin y Berlioz entre otros. Su retrato, obra de madame de Paulimier obtuvo el premio de la exposición de 1832. Y Luis Felipe, al llegar al poder le concedió la Legión de Honor.

En 1840 Santa Cruz y Montalvo hizo una visita a la ciudad donde nació, La Habana para arreglar asuntos de familia. En forma epistolar a sus conocidos fue dando cuenta de este viaje y estas cartas serán el futuro libro que dedicó a Leopoldo O´Donnell, que era entonces gobernador general de Cuba.3 Estas cartas a personalidades famosas de aquella época muestran su amplia red social y política, así, en las cartas al duque Èlie de Decazes, primer ministro bajo Luis XVIII, criticaba la opresión de Cuba por parte de la metrópoli y la falta de escuelas populares en la isla, sin embargo, destacaba los méritos intelectuales de algunos famosos cubanos; sus cartas sobre la esclavitud las dirigió a François Dupin, sobre el sistema judicial al Señor Berryer y a George Sand una carta que refleja la posición de las mujeres en la sociedad cubana y la educación familiar de los niños. Las cartas publicadas originalmente en París tuvieron una amplia repercusión internacional. En España fueron eliminadas las que criticaban el régimen colonial y en Cuba fueron ampliamente rechazadas. Félix Tanco y Bosnemiel publicó en 1844 bajo seudónimo en el Diario de La Habana la refutación al folleto intitulado Viage a La Habana, publicada en el diario. En él negaba el derecho de la Condesa de Merlin a participar en el discurso nacional ya que era extranjera y mujer.

En 1842 regresó a su país de adopción, Francia, donde consiguió reconocimiento por sus trabajos literarios. Sin embargo, su vida personal fue desgraciada ya que su amante le hizo sufrir con sus continuas infidelidades y además la llevó a la ruina. De hecho, murió abandonada y empobrecida en 1852.

Aunque tuvo cuatro hijos y dos nietos, no hay descendientes directos de ella en el siglo XXI.